近日，我院孙世刚院士、黄令教授、邓亚平副教授团队在聚合物固态电解质研究中取得重要进展，相关成果以“Regulating Li Solid-State Coordination to Enhance Hopping Kinetics within Polymer Electrolyte of Li Metal Batteries”为题发表于 Journal of the American Chemical Society （DOI: 10.1021/jacs.6c02652）。
固态锂金属电池凭借高能量密度和高安全性，成为下一代储能技术的核心方向。聚合物固态电解质因柔韧性好、界面接触佳、易于规模化制备等优势，被认为是最具实用前景的固态电解质体系之一。然而，传统聚合物电解质存在室温离子电导率低、电化学窗口窄、界面稳定性差等问题，其瓶颈在于认知和调控锂离子配位环境及其传输机制。该研究通过原位开环聚合固化反应，设计了以聚-1,3-二氧戊环（PDOL）为聚合物框架的固态电解质。同时，通过聚合物链与溶剂分子在锂离子壳层的竞争配位关系，构建了阴离子富集型固态配位结构。该结构通过配体场效应降低了锂离子跃迁输运能垒，形成连续均匀的传输通道，并可调控电极-电解质界面演化行为。该聚合物电解质在 30 °C下表现出1.45 mS/cm的离子电导率，以及 0.67 的 Li+迁移数，电化学窗口宽至 4.85 V；其与 NCM811层状正极、锂负极所组装的固态锂金属电池，在 1 C 条件下稳定循环超300 次，容量保持率达 80.4%。同时，该聚合物固态电解质还有助于提升锂金属电池的热安全性能。
该研究在孙世刚院士、黄令教授、邓亚平副教授指导下完成，我院2022级博士研究生彭豪为第一作者；中国石油大学孙晖副教授、四川大学吴振国副教授、我院化学工程系黄加乐教授、北京高能物理研究所黄换副研究员参与了理论计算、结构表征等部分工作。该工作得到国家自然科学基金（22288102、22172133、22021001）、国家重点研发计划（2022YFB2502104、2021YFB2400300）、中国科学院储能专项（LDES15 0000）、厦门市重大科技计划项目（3502Z20241033）、衢州高端电子化学品创新研究院，以及表界面化学全国重点实验室的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c02652
